近日,山东省硅单晶单导体材料与技术重点实验室(筹)、太阳集团tcy8722耿龙龙副教授、王玲博士、张大帅副教授、王晓丽副教授合作,发挥山东省青创团队学科交叉优势,在铜基催化剂晶相调控与构效关系研究方面取得重要进展,相关研究成果以“Unraveling discriminative-hydrogen-activation over Cu-based catalysts for boosting nitroarenes hydrogenation: Crystal effect and mechanism insight”为题发表在国际知名期刊《Applied Surface Science》(IF:6.7,中科院二区,TOP期刊)。
铜是催化加氢领域的重要元素,也是有望替代贵金属的核心元素之一。然而,铜基催化剂在温和条件下表现出较低的氧化还原性和表面能,从而限制了其电子转移能力和氢物种活化。该成果以催化剂晶相调控为主线,将实验研究与理论模拟相结合,开展了铜基催化剂的理化性能和催化特性调控。结果表明,与金属Cu以及CuO催化剂相比,球形的Cu2O表现出更强的氢活化能力、更优的催化加氢活性以及出色的可重复使用性。对于芳香硝基化合物加氢反应,Cu2O在2.5分钟内实现底物完全转化,反应速率常数(k)达到20.15 × 10-3s-1,该值是CuO和Cu催化剂的4.8倍和15.2倍。实验和理论计算表明,Cu2O独特的反荧石晶相结构和Cu+位点有利于活性H物种的吸附,此外独特的d-s轨道重组提供了更多电子,从而提高了其催化加氢性能。该研究成果将为金属催化剂晶相调控研究提供借鉴,有助于推进精细化工生产和污染处理工艺升级。
德州学院为成果第一完成单位,耿龙龙副教授和研究生耿风亭为论文共同第一作者,耿龙龙副教授、王玲博士、张大帅副教授为共同通讯作者,云南大学胡广志研究员、山东理工大学庄淑娟教授、喀什大学Abdukader Abdukayum教授以及我校太阳集团tcy8722张秀玲教授、王晓丽副教授、张永正副教授、庞绪良博士和研究生程香涵为共同作者。研究得到国家自然科学基金、山东省青创科技创新团队、山东省自然科学基金、德州学院学科(平台)建设经费等经费资助。
山东省先进材料与绿色催化交叉创新团队以先进材料开发为主线,发挥学科交叉优势开展纳米材料制备、表界面调控、催化特性研究、工业放大实验等研究。通过理性设计催化剂的结构并在此基础上开展表界面调控,最终实现催化活性、选择性和稳定性的提升。
文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0169433224004884